Nerses Agung hidup pada abad keempat. Ia adalah seorang Patriark  dari Gereja Khatolik Armenia (Patriark dalam tradisi Gereja Khatolik Armenia sering juga disebut dengan : Catholicos.  Sedangkan dalam tradisi Khatolik Roma disebut : Uskup Agung).  Gereja Khatolik Armenia adalah salah satu dari Gereja Khatolik Timur yang hidup dalam persekutuan penuh dengan Gereja Khatolik Roma.

Santo Nerses Agung berasal dari keluarga bangsawan. Ayahnya adalah seorang pejabat tinggi diistana kerajaan dan ibunya  adalah putri dari Raja Khosrov III.  Ia menghabiskan masa mudanya di Kaisarea di mana ia menikah dengan seorang putri Mamikonian disebut Sanducht. Sanducht melahirkan seorang putra bernama Sahak (Isaac), yang dikemudian hari dikenal sebagai Santo Isaac the Great patriark of Armenia. Setelah kematian istrinya, ia memilih untuk menjalani hidup religius. Ia dithabiskan menjadi seorang imam dan beberapa tahun kemudian ia terpilih menjadi Catholicos (Patriark) Armenia.

Kepemimpinannya menandai era baru dalam Gereja Khatolik Armenia.  Ia mereformasi Gereja yang selama ini lebih diidentifikasi dengan keluarga kerajaan dan para bangsawan;  Nerses membawa gerejanya menjadi lebih dekat dengan masyarakat. Uskup Nerses merumuskan kembali berbagai hukum gereja seperti  hukum perkawinan, hari-hari puasa, dan ibadah ilahi. Nerses mereformasi banyak adat kebiasaan bangsa Armenia yang bertentangan dengan iman kristiani. Antara lain, ia melarang tradisi pernikahan sedarah antar sepupu, melarang mutilasi dan tindakan ekstrim lainnya dalam perkabungan. Bersama St Basilus, ia bekerja keras demi membantu umat menjadi orang-orang Katolik yang terlebih saleh. Mereka mengundang seluruh Uskup Armenia untuk bertemu. Mereka ingin membantu para imam dan umat bertumbuh dalam kekudusan.  Uskup Nerses menjunjung tinggi panggilan biarawan. Dia membangun sekolah dan rumah sakit, dan mengirimkan para biarawan ke seluruh negeri untuk memberitakan Injil.  Ia mendorong orang-orang kaya untuk hidup jujur dan murah hati terhadap sesama.

Penguasa Armenia; Raja Arshak adalah seorang raja yang bejat. Ketika raja membunuh isterinya, Olympia, Uskup Nerses secara umum mengutuk keras kejahatan keji ini. Raja kemudian mengusir Uskup Nerses dari keuskupannya dan mengasingkannya. Konon Nerses diasingkan di Edessa. Raja Arshak kemudian menunjuk seorang Patriark lain untuk Armenia.

Di kemudian hari, Raja Arshak terbunuh dalam peperangan melawan bangsa Persia. Puteranya lalu naik takhta menjadi raja. Sayang, puteranya ini berkelakuan lebih jahat lagi dibanding ayahnya. Karena itu Uskup Nerses yang baru kembali dari pengasingan melarangnya untuk masuk Gereja. Raja baru itu berpura-pura menyesal. Kemudian raja dengan dalih untuk menunjukkan penyesalannya ia mengundang uskup Nerses ke istananya untuk suatu perjamuan makan malam.  Tetapi ternyata raja jahat itu telah membubuhkan racun  mematikan dalam hidangan yang disajikan; dan Uskup Nerses pun tewas seketika sesaat setelah menyantap hidangan beracun tersebut.

Orang Kudus ini meninggal tahun 373 dan dimakamkan di kota Til. Sebuah Katedral  dibangun di lokasi makamnya, tapi katedral itu dihancurkan pada abad ke 7.